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2024

科普分享|高次諧波與阿秒脈沖的產(chǎn)生技術(shù)

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來源：公眾號：光學(xué)與半導(dǎo)體綜研

阿秒(as)比飛秒在時間上小三個數(shù)量級,根據(jù)時間帶寬積，光譜帶寬必須大三個數(shù)量級才能支持這樣的脈沖，同時還隱含著阿秒脈沖必須在短波長(UV或X射線波段)，因為電磁波脈沖不能短于載波的半個周期。一個三個周期、50as的脈沖的中心波長必須在50nm，對應(yīng)的光子能量約為25eV。目前測量到的最短的阿秒脈沖是67as，中心波長50nm，帶寬支持30as。

阿秒脈沖的產(chǎn)生，主要有三種方法：一是高次諧波法；二是自由電子加速器；三是等離子體反射鏡。本文主要關(guān)注第一種方法，即原子在飛秒光場作用下高次諧波和單個阿秒脈沖的產(chǎn)生技術(shù)。

束縛態(tài)電子的非線性光學(xué)

原子中的電子被束縛在勢阱中。雖然可見光波長的單光子能量(幾個eV)不能電離惰性氣體原子(十幾 eV)，但在強(qiáng)光場作用下,會發(fā)生多光子吸收和電離,使電子脫離原子核的束縛.這種電離根據(jù)光場的強(qiáng)弱,可分為多光子電離或閾值上電離(也簡稱為閾上電離)、隧道電離和勢壘上電離或勢壘抑制電離。下圖是這三種情況的簡單圖像,圖中是電子的電離能,E是光場振幅,本質(zhì)上都是多光子電離.閾值上電離是多光子電離中,原子吸收的光子數(shù)多于原子的第一電離能的電離（圖（a））。發(fā)生隧道電離時,光場的強(qiáng)度已經(jīng)使原子勢壘傾斜變窄,使電子更容易穿越（圖（b））。勢壘上電離中,瞬時電場已經(jīng)將原子的勢壘壓到電離能以下,使電子可輕易脫離原子的束縛（圖（c））。

電離能和有質(zhì)動力勢

簡單的圖像可以幫助我們定性地理解高次諧波的發(fā)射機(jī)制，這個發(fā)射機(jī)制可以與愛因斯坦發(fā)現(xiàn)的光電效應(yīng)類比光電效應(yīng)公式是

其中,Ek是電子的最大動能,We是電子對所述材料的脫出功.這個公式除了告訴我們光子能量是量子化的,也告訴我們光電子從光子中獲得的最大動能是光子能量減去那種材料的脫出功.反過來說,光子的能量等于材料的脫出功加上電子的最大動能.在激光時代,愛因斯坦的光電效應(yīng)公式需要修改.多個高強(qiáng)度紅外或可見光光子同時注入原子或分子的能量可以是光子能量的m倍:mhv,這個能量能夠克服功函數(shù)We。實驗證明多光子確實能夠克服金屬的脫出功,不太常用的原因是多個紅外光子比單個紫外光子激發(fā)效率低,以及多光子需要的高脈沖功率容易損傷金屬表面.另一方面,峰值功率極高的激光脈沖電場強(qiáng)度可達(dá)1V/A,以至于將束縛電子的庫侖場傾斜(下圖),使電子更容易脫離其束縛。一旦脫離了庫侖場的束縛，電子將隨激光場的振蕩而“擺動”(wiggling),這個“擺動”能,現(xiàn)稱為“有質(zhì)動力勢”(ponderomotive potential),就是高次諧波的源.這也是愛因斯坦沒有考慮到的.這些擺動的電子,多數(shù)情況下就“擺動”掉了.但是有時候,一部分電子可能被光場帶回到母核附近,與其母核碰撞和復(fù)合,此時就會發(fā)出高頻光子--VUV或X線.光場的每半個周期就可能使部分電子復(fù)合而發(fā)出高次諧波。

高次諧波有兩個特征(下圖): ①諧波轉(zhuǎn)換效率先是隨著諧被次數(shù)增加而急劇下降，但是到7~11次，下降變得平緩，形成一個很寬的平臺，然后又有一個快速下降的截止區(qū) (cut-off），最后在能量等于E+3.17Up 附近消失。②這些商次諧波只有奇數(shù)次，因為激勵激光場的相反激光周期中產(chǎn)生的偶數(shù)商次諧波都干涉相消了。這個過程把飛秒激光光譜從可見光移到X射線波段。

高次諧波產(chǎn)生技術(shù)

常用的高次諧波發(fā)生裝置有空芯波導(dǎo)和噴氣兩種.空芯波導(dǎo)是為了增加激光與氣體相互作用距離(圖(b)),但是由于色散,即激發(fā)光波長和產(chǎn)生的高次諧波在氣體中的速度差,這個作用可能會周期性逆轉(zhuǎn),噴氣是為了制造很薄、密度又大的氣體介質(zhì),而在激光到達(dá)氣流的路徑中沒有氣體吸收,例如,在圖 (a)中氣室中的氣壓小于1mbar.除了氣體,固體靶特別是金屬靶材被超短脈沖汽化產(chǎn)生的等離子體,也可作為高次諧波產(chǎn)生的介質(zhì)。高次諧波產(chǎn)生的主要方向是提高效率和X射線的光子通量.這兩個指標(biāo)強(qiáng)烈依賴于累積效應(yīng),如傳輸和相位匹配。

孤立阿秒脈沖的產(chǎn)生

高次諧波中每個諧波都對應(yīng)著亞飛秒或阿秒脈沖,但是因為時間上疊加在一起,無法分離,也就無法測量和利用,因此產(chǎn)生孤立(單個)阿秒脈沖就變得十分重要.產(chǎn)生孤立(單個)阿秒脈沖一般有兩種方法.一種是靠載波相位控制的單周期脈沖,另一種是靠高速旋轉(zhuǎn)的偏振態(tài)脈沖來激發(fā)。

載波包絡(luò)相位控制

在多周期激光脈沖中,阿秒脈沖在每半個光頻周期產(chǎn)生一次。如果選擇電子與原子核在激光脈沖時間內(nèi)只能碰撞一次,則可產(chǎn)生出孤立的、單個阿秒脈沖.當(dāng)脈沖接近單個光學(xué)周期時,激發(fā)脈沖驅(qū)動高次諧波的每個諧波的寬度擴(kuò)展到鄰近的諧波,高次諧波之間相互作用,使諧波之間的時間相干特性得到非常顯著的改善,甚至產(chǎn)生超連續(xù)譜,即獨立的脈寬在100as 左右的X射線脈沖。

對于周期量級的脈沖,脈沖包絡(luò)與脈沖電場峰值的相對位置,即脈沖的載波包絡(luò)相位極大地影響著脈沖電場的瞬時振幅,由此產(chǎn)生的Up變化很大,不能簡單地用脈沖包絡(luò)的電場來確定。而且,電子與其母核復(fù)合的時刻和次數(shù)也由電場的相對位置決定，由此產(chǎn)生的截止頻率附近的高次諧波的特性也因此而非常不同。如果把激發(fā)脈沖縮短到周期量級,在脈沖包絡(luò)下只有一個周期的電場振蕩，因此電子僅在脈沖電場的中間部分作用下與原子核碰撞,在脈沖中心附近發(fā)射出高級次的諧波波包。而當(dāng)相位為時,則可能產(chǎn)生兩次接近截止頻率的諧波發(fā)射。當(dāng)載波包絡(luò)相位時,電子與其母核復(fù)合時發(fā)射的是截止頻率附近的超連續(xù)波,在時域?qū)?yīng)的是單個的亞飛秒x射線脈沖；而當(dāng)相位為時,這個諧波脈沖在譜域會恢復(fù)為分立的諧波,在時域是若干脈沖組成的脈沖列。用短脈沖激發(fā)高次諧波的另一個優(yōu)點是,電離在相對高的電場值飽和,因此諧波光譜擴(kuò)展到更高的頻率。

偏振控制

雖然載波包絡(luò)相位控制的單周期脈沖可產(chǎn)生孤立的阿秒脈沖,但是單周期脈沖的產(chǎn)生本身就需要非常高的技術(shù).如果我們懂得,孤立的阿秒脈沖產(chǎn)生的關(guān)鍵是在脈沖時間內(nèi),電子與其母核只有一次碰撞和復(fù)合,就可以想出其他辦法。模擬證明,電子再碰撞幾率隨偏振的橢圓度增加而下降.如能制造這樣一種脈沖,其偏振狀態(tài)在脈沖的上升沿和下降沿都是圓偏振的,而在脈沖的峰值處是線偏振的，則可保證電子與原子核只碰撞一次。只有在脈沖中間部分能有效產(chǎn)生阿秒脈沖,這種方法稱為偏振快門或偏振門(polarization gating)。